KENNISPLATFORM VOOR LABORATORIA

REDACTIONEEL

EDITIE 39, OKTOBER 2019

 

Snelle identificatie van radionucliden met gamma-spectrometrie

Sinds ruim een half jaar is de dienst lage radioactiviteitsmetingen (LRM) van het Studiecentrum voor Kernenergie (SCK•CEN) in Mol (België) ondergebracht in een hypermodern gebouw, dat ook onderdak biedt aan de medische dienst en de noodplankamer. Het laboratorium voor gamma-spectrometrie, dat deel uitmaakt van het LRM, heeft er voor het koelen van de twintig detectoren in de telzaal een installatie in gebruik genomen, die automatisch de koelvaten met vloeibaar stikstof vult. Dit maakt het werken veiliger en efficiënter.


Leen Verheyen is hoofd van het laboratorium voor gamma-spectrometrie bij het Studiecentrum voor Kernenergie (SCK•CEN) in Mol.


Leen Verheyen is een van de weinigen die in België de ‘wolk van Fukushima’ voorbij heeft zien gaan. Niet letterlijk natuurlijk, want een radioactieve wolk is niet zichtbaar, maar in de vorm van signalen op een detector. Enkele weken na de kernramp, die het gevolg was van de tsunami van 11 maart 2011, signaleerden de HPGe-detectoren in het laboratorium voor gamma-spectrometrie namelijk een licht verhoogde radioactiviteit in luchtmonsters.

“Een van de voordelen van gamma-spectrometrie is dat je snel een eerste resultaat kunt genereren. Als er een incident is, hoef ik alleen maar mijn monster te nemen, het af te wegen en in een potje te doen. Dat potje kan ik vervolgens op de detector zetten en op start drukken. Op basis van de meetgegevens kunnen we dan binnen twintig minuten tot een eerste analyseresultaat komen. Gamma-spectrometrie is daarmee een belangrijke techniek in het kader van een nucleair noodplan, omdat we snel een resultaat kunnen geven over wat en hoeveel er is geloosd of vrijgekomen. In het geval van de Fukushima-wolk was er op basis van de lage waardes geen enkele reden om een noodplan in werking te zetten. Meettechnisch geeft het echter wel voldoening om te zien dat het systeem werkt, en het voorbijgaan van de wolk op je analyse-apparatuur kunt volgen”, stelt Leen Verheyen. Zij is hoofd van het laboratorium voor gamma-spectrometrie bij het Studiecentrum voor Kernenergie in Mol, het SCK•CEN, waarbij CEN voor de Franstalige benaming staat: Centre d’Etude de l’Energie Nucleaire.

 

Breed monsteraanbod

Als onderdeel van LRM, de dienst lage radioactiviteitsmetingen (zie kader), worden er bij gamma-spectrometrie jaarlijks tussen de 3.000 en 3.500 monsters gemeten. In tegenstelling tot de metingen bij incidenten, geldt hiervoor een standaard meettijd van acht tot zestien uur. Een groot deel van die metingen vindt plaats in het kader van het vanuit het Federale Agentschap voor Nucleaire Controle (FANC) ingestelde surveillance programma, waarvoor met name in de omgeving van faciliteiten als die in Mol, maar ook bij de kerncentrales in Doel, regelmatig milieumonsters worden geanalyseerd. Zo meet Leen met haar team iedere week melkmonsters van koeien die daar in de buurt grazen. “Doel van dit programma is tweeledig. Als er afwijkingen zouden optreden, wil je die zo snel mogelijk detecteren.

Bovendien kunnen we door het opbouwen van een omvangrijke meetset in de tijd een nauwkeurige nullijn maken, de mate van radioactiviteit bepalen die van nature aanwezig is”, legt zij uit. Daarnaast worden om te controleren of alles goed verloopt luchtfilters gemeten van de onderzoeksreactoren op het terrein, die onder andere voor materiaalonderzoek en de productie van medische radio-isotopen worden gebruikt.

Ook de buitenlucht wordt gemonitord. Hiervoor is sinds kort ‘Snow White’ operationeel, een high-tech stofzuiger die op het dak staat van het nieuw opgetrokken EME-gebouw, waar ook gammaspectrometrie is ondergebracht. “Voordien deden we luchtmetingen door kleinere filters. Die opstelling heeft een lager aanzuigdebiet dan Snow White. Omdat we nu een hoger debiet hebben, kunnen we lagere waardes aan radioactiviteit meten”, aldus Leen Verheyen. De grootste variatie in monsters zit hem in het aanbod van buiten het SCK•CEN. Zo worden er de laatste jaren veel metingen verricht aan monsters van stenen, gips of zand om te bepalen of gehaltes aan radioactiviteit binnen de normen vallen. Ook bedrijven, die processen hebben ontwikkeld om het radioactief gehalte in gipsplaten te reduceren, weten de laboratoria in Mol te vinden voor hun procescontrolemonsters. In het kader van in- en export wordt verder veel gemeten aan diervoeders en voedsel, met name vlees en vis. De FAVV, het Federaal Agentschap voor de Veiligheid van de Voedselketen, de Belgische evenknie van de NVWA, is hierin een belangrijke opdrachtgever.


In de telzaal van het het laboratorium voor gamma-spectrometrie staan twintig stikstofgekoelde Ge-detectoren, waarvan de koelvaten dankzij een door Cryo Solutions geïmplementeerde stikstofvoorziening automatisch worden gevuld.

 

Complexe meting

Monstervoorbereiding voor deze variëteit aan monsters is bij gamma-spectrometrie beperkt tot het afwegen van een bepaalde hoeveelheid in een potje en dat op de detector zetten. Deze detector, die is uitgerust met een Germanium-kristal, vangt alle gamma-stralen met een bepaalde minimale intensiteit op. “Als er meerdere radionucliden zijn geloosd, kan ik ze vaak allemaal in een en dezelfde meting detecteren. Om vervolgens tot identificatie van die componenten te komen en daar ook nog een kwantitatieve uitspraak over te doen is minder voor de hand liggend. Daar zitten complexe rekenmodellen achter, waarin met een grote verscheidenheid aan factoren rekening moet worden gehouden.”

Om daar een indruk van te geven haalt Leen een voorbeeld aan van het radionuclide Co-60. “Het feit dat we die kunnen meten, hangt samen met de halveringstijd, die in dit geval ruim vijf jaar is. Als die veel korter zou zijn, bijvoorbeeld in de orde van minuten, dan is de isotoop voordat het monster in het lab is al volledig stabiel, en meet je niets. Co-60 vervalt via bèta-verval en vormt daarbij een nikkelkern met een teveel aan energie. Die zendt twee gamma’s uit, die specifiek voor Co-60 zijn. Afhankelijk van de intensiteit kan ik achteraf bepalen hoeveel Co-60 er in het monster zit. Hiervoor vergelijk ik het aantal tellen in een piek bij een bepaalde energie met die van een kalibratiebron. Deze kalibratiebron bevat radionucliden met gamma-lijnen met energieën tussen 46 en 1800 keV. Dankzij die vergelijking kan ik de effi ciëntie van de detector bij een bepaalde energie bepalen: die efficiëntie vertelt meer over de radioactiviteit van een bepaald radionuclide in het staal. Die activiteit wordt uitgedrukt in becquerel (Bq), de eenheid voor radioactiviteit, die het aantal atoomkernen beschrijft dat per seconde radioactief vervalt.

Deze gegevens stoppen we in een formule, waarin nog allerlei correcties zijn meegenomen voor onder andere de achtergrondstraling, de dichtheid van het monster en allerhande fenomenen in de detector zelf. Daarbij voeren we deze exercitie niet voor één bepaalde isotoop uit, wat de complexiteit verder vergroot. Om zeker te weten dat we altijd goed meten, voeren we wekelijks met een referentiebron op elke detector een controlemeting uit. Bovendien doen we achtergrondmetingen om te kijken of de achtergrondstraling niet verandert; dat er geen besmetting is op de detectoren. Tenslotte participeren we in ringtesten met collega-laboratoria over de hele wereld.”


Vanuit de PLC-geregelde vulautomaat worden de koelvaten via een leidingsysteem automatisch met vloeibare stikstof gevuld. Soortgelijke toepassingen zijn door Cryo Solutions veelvuldig gerealiseerd voor het vullen van medische stikstofvaten, maar is voor deze markt uniek.

 

Goed koelen

Hoe eenvoudig de uitvoering van de meting met de Ge-detectoren ook mag overkomen, des te omzichtiger moet er worden omgegaan met deze kostbare detectoren. Dat heeft alles te maken met het onderliggende meetprincipe. “In de eerste plaats heb je een zeer zuiver Germanium-kristal nodig om de detector te maken. Zo’n kristal wordt gedopeerd met p-type en n-type materiaal, zodat het de eigenschappen krijgt van een halfgeleider. Wij kunnen er zo voor zorgen dat alle positieve deeltjes aan één kant zitten en de negatieve aan de andere kant, zodat je een intrinsieke zone hebt, waar geen geleiding is. Als er een gammastraal invalt, krijg je elektronen, die een puls genereren. Zo’n puls resulteert in een stroom die bij een bepaalde energie een tel oplevert. Die tellen worden uiteindelijk verzameld in een spectrum. Voor een goede werking is het belangrijk dat de detectoren worden gekoeld tot temperaturen in de buurt van die van vloeibare stikstof, zo’n -196 °C. Gebeurt dat niet, dan krijg je een verstoring in de ordening, waardoor je de intrinsieke ladingsvrije zone niet kunt vormen, die fungeert als een weerstand. Elektronen kunnen in dat geval deze zone overbruggen en de geleidende laag bereiken waar ze onder invloed van het elektrische veld elektronische ruis produceren die de werking van de detector ondermijnt. Door te koelen, kan alleen een gammastraal het elektron de benodigde energie geven om de intrinsieke zone over te steken en de geleidende zone te bereiken. Daar komt nog bij dat er vlak onder het kristal elektronica zit, die zeer gevoelig is voor verontreinigingen. Valt de koeling weg terwijl er een hoge spanning op het kristal staat, dan werkt de moleculaire zeef die dergelijke verontreinigingen uit het kristal haalt als dat wordt gekoeld, niet meer en gaan die onzuiverheden terug naar het kristal en slaan neer op de transistor, die daardoor kapotgaat”, legt Leen Verheyen uit.

 


In het buitengedeelte is door Cryo Solutions een combi-installatie geïmplementeerd, die niet alleen vloeibare stikstof voor gamma-spectrometrie levert maar ook gasvormige stikstof voor de alpha-bèta globaalmetingen. Voor deze metingen is het belangrijk dat er geen radon meer in het stikstof zit. Hierdoor moet je de stikstof eerst laten verouderen (vijf tot tien keer de halfwaardetijd van de meest stabiele radon-isotopen, die twee tot drie dagen is). Een tijdinstelbare wisselautomaat zorgt ervoor dat alleen de tank wordt aangesproken waarin de stikstof voldoende verouderd is.

 

Automatisch vullen met stikstof

Om de twintig Ge-detectoren in de telzaal te koelen werden aanvankelijk de koelvaten, die ieder in een loodomhulsel onder een detector staan, handmatig gevuld. Wekelijks werd hiertoe buiten vanuit de stikstoftank een vat gevuld dat naar binnen werd gebracht en aangesloten op een koelvat. Vervolgens werd de kraan opengezet en werd gewacht tot het koelvat vol was.

“Alles bij elkaar was er per week iemand zo een halve dag mee bezig. Bovendien stopte het vullen niet automatisch wanneer het vat vol was. We moesten op onze inschatting vertrouwen. Bij het uittekenen van de nieuwbouw zijn we derhalve op zoek gegaan naar een manier om dit proces te automatiseren en nog veiliger te maken. We kwamen hierbij uit bij Cryo Solutions, die in een fi jne en vlotte samenwerking een oplossing heeft gerealiseerd, waarbij vanuit een vulautomaat, die in de telruimte staat, de koelvaten via een leidingsysteem automatisch met vloeibare stikstof worden gevuld. Dit proces wordt via een PLC geregeld, zodat er geen onvoorziene drukopbouw in de leidingen ontstaat. Feitelijk hebben we nu geen omkijken meer naar dit tijdrovende vulproces, dat bovendien een stuk veiliger is geworden: de aanvoer stopt automatisch als het koelvat vol is”, aldus Leen Verheyen.

 

Cryo Solutions

www.cryosolutions.nl

 

SKC•CEN

www.sckcen.be

 

 

LRM: Lage radioactiviteitsmetingen

Het laboratorium voor gamma-spectrometrie is een van de vijf laboratoria binnen het LRM. Dit zijn zogenaamde ‘witte laboratoria’, wat wil zeggen dat vanwege de lage waarden aan radioactiviteit van de monsters de ruimtes niet afgesloten hoeven te worden om er te werken. Aan het begin van iedere job staan de medewerkers van M&M: monstername en monstervoorbereiding. Zij halen de monsters bij klanten op, maken ze gereed voor analyse en verdelen ze –al naar gelang waarop moet worden geanalyseerd– over de vijf groepen. Zo zijn er naast gamma-spectrometrie faciliteiten voor alfa-spectrometrie, alfa-bèta globaalmeting (hier wordt het totaal aantal alfa’s of bèta’s gemeten), vloeistofscintillatietelling (dit betreft vooral bèta’s bij specifieke radionucliden zoals tritium en C-14) en voor de bepaling van radium en radon.

 

 

Vreedzame toepassingen van radioactiviteit

De circa 850 medewerkers van het SCK•CEN doen onderzoek op het gebied van drie pijlers: veiligheid van nucleaire installaties, management van radioactief afval, humane en milieubescherming tegen ioniserende straling. Tevens ontwikkelen ze therapeutische radio-isotopen, die er ook worden geproduceerd. Hiertoe zijn verschillende onderzoeksreactoren in gebruik en worden er ook nieuwe ontwikkeld. Onlangs is gestart met de bouw van de MYRRHA onderzoeksreactor, die zich van andere reactoren onderscheidt omdat die wordt aangedreven door een lineaire deeltjesversneller, die 600 MeV aan energie kan leveren. Afronding van de laatste fase van dit project is voorzien in 2033.

Eenmaal operationeel kan dan begonnen worden met transmuteren: het omvormen van langlevende, hoogradiotoxische resten naar minder toxische elementen, die bovendien een kortere halfwaardetijd hebben. Hiermee kan het volume voor nucleaire opslag met een factor 100 worden verminderd en de levensduur van de restanten zelfs met een factor 1.000. Een ander project (RECUMO) betreft een samenwerking tussen SCK•CEN en IRE, het Nationaal Instituut voor Radio-Elementen rond het beheer van medische hoogradioactieve restanten. Medische radio-isotopen die bij SCK•CEN worden geproduceerd ondergaan bij het IRE nog een behandeling, zodat ze geschikt zijn om toe te dienen aan patiënten. Het hoog-radioactieve restant dat daar bij achterblijft wordt daar nu nog opgeslagen.

In de toekomst zal dit bij SCK•CEN worden gezuiverd en omgezet in laagverrijkt materiaal. Een derde ontwikkeling is de oprichting van NURA, het nuclear medical center of excellence. Hiermee wil SCK•CEN een versnelling hoger schakelen in de strijd tegen kanker, door onder meer intensivering van het onderzoek naar en de productie van therapeutische isotopen.